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市毛 悟*; 三原 守弘; 大井 貴夫
JNC TN8430 2001-007, 56 Pages, 2002/01
JNC-TN8430-2001-007.pdf:13.13MB
放射性廃棄物の地層処分では、廃棄物への地下水の浸入と廃棄物からの核種の溶出及び移行を抑制するため、低透水性で収着能を有したベントナイトと呼ばれる粘土の使用が検討されている。一方、処分施設の構造材や埋め戻し材等として、セメント系材料の使用が検討されている。セメント系材料と接触した地下水はアルカリ性を示し、膨潤特性の劣化などベントナイトの性能に影響を与えることが予想されている。そのため、処分システムの安全評価を行うためには、処分環境におけるベントナイトの変質について検討するとともに、ベントナイトの長期的な変遷挙動を予測することが重要となる。本研究では、ベントナイトの変質の結果生じる鉱物を確認することを目的として、3種類の試験溶液(Ph=7,12.5,14)と粉末ベントナイトを用いた高温条件(200
)でのバッチ浸漬試験を実施し、セメント系材料の影響として報告されている層間陽イオン交換、ゼオライト化、バイデライト化、シリカセメンテーション及びC-S-Hゲル化の生成について検討した。試験の結果、液相中のNaイオン濃度の増加とCaイオン濃度の減少からベントナイトのカルシウム化の可能性を確認するとともに、浸出陽イオン量を用いた概略的な解析からCa化を定量化した。また、液相分析の結果及び平衡論を用いたアナルサイムの安定性解析の結果から、アナルサイムの生成にはケイ素の溶出にかかわる溶液のPhに加え、溶液中のナトリウム濃度が影響を与えている可能性を具体的に示した。 今後はこれらの要素試験的な結果を踏まえ、処分環境下での長期的なベントナイトの変質挙動について検討していく。
上平 明弘; 鵜飼 重治; 水田 俊治
JNC TN9400 2000-040, 41 Pages, 2000/03
JNC-TN9400-2000-040.pdf:0.85MB
高速増殖炉(以下FBRという。)の実用化戦略調査研究の一環である炭酸ガス冷却炉の燃料設計評価に資するために、フェライト鋼の炭酸ガス腐食に関連する文献を調査し、炭酸ガス腐食に影響を及ぼす因子を整理した。特にブレイクアウェイが発生するまでの腐食挙動について、温度依存性・Si量依存性・Cr量依存性について定量的な評価を行い、次のような腐食評価式を策定した。(式省略)
水田 俊治; 上平 明弘; 鵜飼 重治
JNC TN9400 2000-032, 38 Pages, 2000/03
実用化戦略調査研究において炭酸ガス冷却炉の炉心材料としてオーステナイト鋼を用いる場合には、炭酸ガスによる腐食を評価しておく必要がある。そのため、オーステナイト鋼の炭酸ガス腐食特性等に関する文献について調査し、炭酸ガス腐食に影響を与える因子について評価した上でデータの選定を行い、PE16、20Cr/25Ni/Nb、18Cr-8Ni及びJNC材について炭酸ガス腐食式を策定した。オーステナイト鋼の炭酸ガス腐食式は放物線則に従うとして文献データの上限式によって、表すことにした。炭酸ガス腐食データのないJNC材(PNC316, PNC1520, 14Cr-25Ni)については、Fe-Cr-Ni系において重量減少の等しい領域にある18Cr-8Ni鋼をベースにして、炭酸ガス腐食に影響を与える因子の最も大きいと考えられるSi添加量の影響について評価し腐食式を策定した。また、JNC材の高Ni鋼については20Cr/25Ni/Nbにより策定された式(省略)を適用することにした。
三ツ井 誠一郎; 久保田 満*; 山口 明*; 中島 英雄*
JNC TN8430 98-001, 12 Pages, 1998/11
高レベル放射性廃棄物の地層処分研究において、処分環境でのガラス固化体の長期溶解変質挙動の評価は重要な課題の一つである。本研究では、溶性ケイ酸が飽和した条件での廃棄物ガラスの溶解変質のメカニズムを明らかにするため、飽和条件での浸出試験を実施し、反跳粒子検出法およびX線光電子分光法によって浸出試験後のガラス表面の元素分布を分析した。その結果、溶性ケイ酸が飽和した条件ではガラスマトリクスの水和変質によってガラス表面に水和層が形成されその水和層からは可溶性元素であるNa,Bが溶脱していることがわかった。また、ガラスマトリクスの水和変質と可溶性元素の浸出量の経時変化には密接な関係があることが示唆された。
林 和範; 加納 茂機
PNC TN9410 98-049, 55 Pages, 1998/03
高速炉の中間熱交換器等の大型重量機器のサポート構造部を、熱応力を回避するスライド型サポート構造とすることの可能性を考え、スライド部に適用可能と考えられるセラミックス材料および超硬材料について、常温大気中および高温窒素雰囲気中での低速のトライボロジー試験を行い摩擦特性の調査を行った。その結果、1)常温大気中での低速の摺動において、セラミックスおよび超硬合金はステンレスよりも低い摩擦係数を示すこと、表面あらさが大きいと摩擦抵抗が大きいこと、ラップ仕上面では炭化ケイ素同士の組み合わせが低い摩擦係数を示すことが確認された。2)同種材料での相対変位速度を変えて行った摩擦試験から、セラミックスおよび超硬合金は、ステンレスに比して広範な速度域で安定に低い摩擦係数を示すこと、セラミックスの中でもPSZが最も小さい摩擦係数を示すこと、また炭化ケイ素はどの相対変位速度でも安定した摩擦係数を示すことが明らかとなった。3)高温窒素雰囲気中ではステンレス同士の摩擦係数は1より大きくなるのに対し、セラミックス(炭化ケイ素,窒化ケイ素)同士では常温大気中とほとんど変わらない摩擦係数を示すことが明らかとなった。4)高温窒素雰囲気中の往復摺動試験においても、ステンレスの摩擦係数は1より大きい値を持続するのに対し、セラミックスでは欠けに代表されるような激しい損傷が発生してもこのような大きな摩擦係数には達しないことが明らかとなった。
林 和範; 加納 茂機; 小峰 龍司; 舘 義昭; 平川 康; 吉田 英一
PNC TN9410 98-021, 68 Pages, 1998/02
セラミックス材料は、金属材料に比べ、高強度、高硬度、高温強度が大きいなど、構造材料として魅力的な性質を持っている。セラミックスを高速炉環境に適用することを考えた場合、ナトリウムとの共存性およびナトリウムによる機械的性質変化の評価が必要である。今回、焼結セラミックスである'Al2O3(従来材および高純度材)、SiC、SiAlONおよびAIN、並びに一方向凝固セラミックスであるAl2O3/YAG共晶材について、ナトリウム浸漬後の機械的性質変化を調べることを目的に、823K(550)または923K(650)のナトリウム中に3.6Ms(1000時間)浸漬した試験片の曲げ試験を実施した。823K(550)のナトリウム浸漬試験片において、Al2O3(従来材、高純度材共に)、AIN、Al2O3/YAG共晶材においては、曲げ強度変化は見られなかった。これに対し、SiCおよびSiAlONでは曲げ強度の低下が見られた。923K(650)のナトリウム浸漬試験において、AINおよびAl2O3/YAGでは曲げ強度に変化は見られなかった。これに対し、Al2O3(従来材、高純度材共に)およびSiCにおいて、試験試験片の表面観察から粒界腐食が見られ、曲げ強度の低下が見られた。またSiAlONにおいて、曲げ強度の上昇が見られた。今後は、特に、曲げ強度の変化が見られなかった材料につき、さらに長時間の浸漬試験を行う必要がある。また、曲げ強度が上昇したSiAlONについては、そのメカニズムを解明する必要がある。
舘 義昭; 平川 康; 加納 茂機; 吉田 英一
PNC TN9410 98-054, 57 Pages, 1998/01
高温ナトリウム(以下、Naと記す)を冷却材に使用している高速炉プラントの高性能化(高温化、高耐食性化)を図ることを目的に、その機器・構造物の一部にこれまでの金属材料に代わる新型セラミックスの適用をフロンティア研究の一つとして進めている。セラミックスのNaによる腐食形態は、主に粒界腐食であることが古くから知られており、特に非酸化物系セラミックスでは焼結助剤成分によって耐食性に大きな影響を受けることがこれまでの研究から明らかになっている。今回、セラミックスの粒界部を構成するMgO,Y2O3,AlN等の代表的な焼結助剤成分のNa中腐食試験を実施し、その腐食挙動を重量変化、組織観察、元素分布変化等の分析により評価した。その結果、以下に示すことが明らかになり、耐Na腐食性セラミックス創製について有益な知見が得られた。(1)MgOの耐Na腐食性は不純物Siの影響が大きく、Si含有量の多いものは著しい腐食を受け、少ないものは良好な耐腐食を示した。(2)Y2O3およびAlNはいずれもSiの含有量が少なく、Naに対して良好な耐食性を示した。(3)MgO,Y2O3およびAlNは、SiO2の存在下では、Naとの化学的相互作用により腐食を受けるこが考えられる。そのため、MgO,Y2O3およびAlNを含むセラミックスの耐食性向上のためには、これらの純度管理とともに母材成分の純度管理を原料粉末の時点から行う必要があり、SiO2の混入を極力防ぐことが重要である。
斉藤 淳一; 加納 茂機
PNC TN9410 97-073, 69 Pages, 1997/07
セラミックスおよび金属材料のナトリウム耐食性に及ぼすイオン注入の効果を明らかにするために、分子軌道法の一つであるDV-Xaクラスター法を用いてイオン注入材の電子状態を計算した。計算の対象とした材料はセラミックスがb-Si3N4, a-SiCおよびb-SiC、金属材料がf.c.c. Fe, b.c.c. Feおよびb.c.c. Nbである。セラミックスへの注入原子としてFe, MoおよびHf原子、金属材料への注入原子としてN原子をそれぞれ選択した。それらの金属元素はこれまでの実験から液体ナトリウム中で優れた耐食性を示すことが知られている。その結果の要約を下記に示す。 セラミックス材料では注入原子のエネルギーレベルはバンドギャップ中に現われた。電荷移行量を示すイオン性や原子間の結合力を表わす結合次数が基材や注入元素により変化した。b-Si3N4は注入原子によりイオン性は小さくなり、イオン結合性が低下した。イオン性の減少量は注入原子に依存し、Hfイオンを注入したとき最も減少した。また、b-Si3N4とa-SiCは注入原子により結合次数が減少した。b-SiCの侵入サイトに注入原子が入った場合、イオン性が減少し結合次数が増加した。 金属材料にN原子を注入した場合、N原子のs,p電子の状態密度は低いエネルギーレベルに現われていた。周りの金属原子からN原子へ電荷移行が起きているため、N原子のイオン性は大きくなっていた。N原子の注入により、母金属同士の結合次数は減少した。特にb.c.c. Feとb.c.c. Nbで顕著であった。そのため、クラスター全体の結合次数はf.c.c. Feを除き大きく減少した。 以上の計算結果から、b-Si3N4は注入原子によりイオン結合性が低下するため、耐食性の向上が期待できる。a-SiCとb-SiCは注入原子が侵入サイトに入った場合にイオン結合性が低下するため、耐食性の改善する可能性がある。注入原子の中ではHf原子が最も効果のあることが明らかになった。f.c.c. FeでN注入によりFe原子とN原子間の共有結合が増加したため、f.c.c. Feのナトリウム耐食性の向上が期待できることがわかった。
米沢 仲四郎*; 松江 秀明*; 安達 武雄*; 星 三千男*
PNC TJ1500 96-001, 371 Pages, 1996/03
平成5年度及び6年度に引き続きJRR-3Mの冷中性子ビームを使用した中性子即発
線分析(PGA)により、人工バリア材料中の30Si同位体分析法の検討を行った。本年度は、1)28Si、29Si、30Siの各濃縮同位体の測定により、各同位体のPGA基礎データを求め、2)30Si拡散試験用試料調製法について、試験片を浸せき液をろ紙上に蒸発乾固する方法の検討を行い、28Si、29Si、30Si各同位体の検出限界を明らかにした。さらに、3)ケイ砂混合ベントナイト中のSiコロイドの透過を模擬したAuコロイド透過試験試料中のAuの定量を行い、Auコロイドは殆ど透過しない事を明らかにするとともに、4)海外における関連分野の研究状況を調査した。
not registered
PNC TJ1281 95-006, 304 Pages, 1995/02
昨年度の研究において開発した広義拡散方程式によるアプローチを踏襲し、・シナリオ・モデル・パラメータに含まれる多様な選択肢の存在という性能評価に含まれる主要な不確実性要因の全てについて、統一的な方法で体系的に感度解析を行う手法(動的解析手法)の開発を更に進めた。より具体的には、単核種(崩壊連鎖は考慮しない)の分子拡散による移行について溶解・沈澱、吸着、コロイド生成等を瞬時平衡仮説により取り扱うものであった昨年度のモデルを発展させ、・3メンバーの崩壊連鎖・ケイ素の溶解、沈澱、及び移行挙動を考慮したガラス溶解・ガラス溶解とcongruentな核種溶出・速度論的な反応モデルによる安定相及び準安定相の溶解、沈澱・真性コロイド生成解離、及び分子拡散・真性コロイドの線形、可逆な捕捉(吸着)・真性コロイドの不可逆な捕捉(凝集等)・準安定相から安定相への固相-固相変化(結晶化)・ケイ素、鉄共沈による固化体近傍ケイ素濃度の低下とこれに起因するガラス溶解速度の増加といった核種移行挙動自体についての種々のシナリオ、モデルを取り込んだものとした。また、これに加えて、ニアフィールド環境条件の変化が、核種移行の主要なパラメータである放射性元素の溶解度に及ぼす影響を解析することを可能とした。具体的には、環境変化を、1)時間的な変化のみ(位置依存性は無視)2)位置依存性(時間的な変化は無視)3)時間的な変化と位置依存性の両方を考慮という3つのレベルに区分して段階的にモデル化し、これらによって引き起こされる核種移行への影響を定量的に検討可能なものとした。ここで、各レベルでの環境条件の取扱は個別の事象を詳細にモデル化するのではなく、環境変化の時間・空間的なパターンを代表的な関数形で表現するShadow関数を用いた。以上の新たな手法・モデル開発に加え、その適用性を確認するために昨年度本研究で開発した汎用DAEソーバーSPADE上でプログラム化し、これを用いて核種移行挙動の各シナリオ、モデル及ぶパラメータ、さらに、・放射線分解による地下水peの変化・海水準変動によるニアフィールド水理の変化・隆起、侵食による地下水peの変化。seismic pumpingによる酸化性地下水の浸入といった環境変化に関してShadow関数に含まれるコントロールパラメータ(変化の範囲、程度等)を種々に変化させて感度解析を実施し
not registered
PNC TJ1500 94-001, 30 Pages, 1994/03
JRR-3M冷中性子ビームを使用した中性子誘起即発線分析により、人工バリア材料中の30Si分析法の検討を行った。同位体標準試料の測定により28si、30Si定量のための検量線を作成し、28si、30siの分析感度を求めた。30siトレーサー実験の分析のために、拡散試料の測定を行い、水に浸せきする試料調製法における28Si、30siの検出限界を求めた。2種類のベントナイト中の、28Si、30Siの定量を行い、その検出限界を求めるとともに、H、B、Na、Mg、Al、Si、S、Cl、K、Ca、Ti、Mn、Fe、Sm、Gdの定量を行った。元素の定量結果は、Mg、S、Mnを除き動燃の値と良い一致が得られた。
河村 和広
PNC TN8600 92-001, 86 Pages, 1992/01
米国ブラウン大学化学部Aaron Wold教授の研究室で,噴霧熱分解法を用いシリコン板上に酸化ジルコニウム膜を付ける実験を行い,膜特性を評価した。噴霧熱分解法の特徴は超音波振動で原料溶液を霧化させるため原料の揮発性に関係無く炉内へ原料を供給でき,大気圧中比較的低温(500程度)で熱分解させることができるとともに緻密で良好な特性を持った各種の膜を作製できることである。本研究では,原料溶液としてジルコニウムアセチルアセトネートのエチルアルコール溶液を使用し,熱分解後シリコン板上で成長した非晶質膜を酸素中で焼成(800)し,結晶化させた。膜付け,焼成のプロセスを繰り返すことにより厚膜を作製した。原料中の不純物問題,均一な膜付けのための最適条件探し,膜の割れ問題,原料供給部の管閉塞など数々の問題を解決し,最高3
mの膜割れの無い均質な膜を作製できた。一年間の研究生活を通して習得した事項としては,1徹底した再現性の確認,2一歩一歩研究を進めていくやりかた,3産業界のニーズをとらえた研究テーマの選定,4論文化を念頭においた実験の進め方,5研究・発表の指導法,6研究コストの認識などがあげられる。材料製造技術としては,膜付け技術を習得することによりバルク材料に無い耐熱性,耐食性をもった材料の開発,廃棄物処理法への適用などを検討できるようになり,幅広い技術分野を見渡せるようになった。また二次出張(米国原子力学会,米国材料学会)では,アクチニド回収・核変換技術開発,処分技術開発の現状を知ることができた。米国で生活して米国を内側から知れただけでなく,日本についても再認識できた。また同じ研究室にいた中国人,韓国人と接することでアジアを知るきっかけともなった。これらの経験を今後の研究開発,生活に生かしていきたいと思う。
姫野 嘉昭; 森川 智; 川田 耕嗣; Yorita, E.*; Fujiwara, T.*; Kaneshige, T.*; Irie, S.*
PNC TN9410 91-092, 11 Pages, 1991/01
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